Nanopartikel mit Röntgenfilmen aus zwei Bildern erfassen
Der Röntgenlaser kann zwei aufeinanderfolgende Blitze unterschiedlicher Farbe erzeugen, die hell genug sind, um ein Teilchen innerhalb von Femtosekunden zweimal abzubilden. Eine große Herausforderung blieb jedoch bestehen: Kein Detektor ist schnell genug, um die beiden Momentaufnahmen getrennt aufzuzeichnen – sie überlagern sich in einem einzigen Bild, vergleichbar mit einer Doppelbelichtung. Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftler haben nun erfolgreich zwei sich ergänzende Methoden eingesetzt, um zwei vom selben Röntgendetektor erfasste Beugungsmuster voneinander zu trennen. Die Ergebnisse des internationalen Teams wurden in zwei separaten Artikeln in Nature Communications veröffentlicht.
Während beide Methoden die unterschiedlichen Farben bzw. Photonenenergien ausnutzen, setzt die eine auf die Fähigkeit des Detektors, die Energieniveaus für jedes einzelne Pixel zu unterscheiden, während die andere auf mathematische Rekonstruktionen zurückgreift. Die Erfinder bezeichnen die letztere Methode als „Dichographie“. Einer der maßgeblichen Forschenden vergleicht die Technik mit einer extrem schnellen Hochgeschwindigkeitskamera: „Meines Wissens sind dies die schnellsten jemals aufgenommenen Filme im Nanobereich, wenn wir unter Film mehrere Einzelbilder desselben Objekts verstehen“, sagt Alessandro Colombo vom Departement Physik der ETH Zürich.
„Dies eröffnet die Möglichkeit, schnelle Veränderungen in Nanopartikeln zu beobachten – vergleichbar mit Untersuchungen, die bei kleinen Molekülen bereits seit einiger Zeit möglich sind“, sagt Yevheniy Ovcharenko, Wissenschaftler an der Experimentierstation „Small Quantum Systems“ (SQS) bei European XFEL und Leiter der Studie. „Diese Nanopartikel sind weniger einheitlich als einzelne Moleküle, weshalb es notwendig ist, Prozesse anhand ein und derselben Probe zu beobachten.“ Experimente an Einzelmolekülen, bei denen chemische Prozesse verfolgt werden, stützen sich in der Regel auf eine Reihe von Beobachtungen verschiedener Proben mit unterschiedlichen Zeitabständen nach einem auslösenden Ereignis. Dieser Ansatz liefert jedoch bei Partikeln, die sich in Größe, Form, Ausrichtung oder innerer Struktur unterscheiden können, keine präzisen Ergebnisse.
Mit zwei Röntgenaufnahmen desselben Partikels, die mit unterschiedlich langer Zeitverzögerung aufgenommen wurden, haben Forschende jetzt die Möglichkeit, ein einzelnes Ereignis direkt zu verfolgen – etwa ein sich ausdehnendes Nanoplasma, einen zerfallenden Cluster oder eine durch Licht ausgelöste strukturelle Umordnung. „Wir stehen am Anfang einer neuen Art von Forschung“, fügt Marcel Mudrich von der Universität Kassel hinzu, der zusammen mit seinem SQS-Kollegen das Experiment vorgeschlagen hat. „Wir verfügen nun über Freie-Elektronen-Laser, die Paare von Röntgenpulsen mit unterschiedlichen ‚Farben‘ erzeugen können, wir haben Detektoren, die Bilder anhand der Farbe des gestreuten Röntgenlichts unterscheiden, und wir haben die Analysewerkzeuge, um die Form einzelner Teilchen aus den aufgezeichneten Röntgen-Momentaufnahmen zu rekonstruieren können.“
Um die Farbtrennungs- und Dichographie-Methoden zu entwickeln und deren Machbarkeit nachzuweisen, nutzten die Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftler die Experimentierstation SQS bei European XFEL. Zwei Abschnitte der Undulatoren der Anlage – Röntgenlichtquellen mit einer Gesamtlänge von 120 Metern – wurden auf unterschiedliche Röntgenphotonenergien (etwa 1,0 und 1,2 Kiloelektronenvolt) bzw. „Farben“ eingestellt, wodurch zwei Röntgenpulse erzeugt wurden. Der zweite Röntgenpuls wurde einige zehn bis einige hundert Femtosekunden nach dem ersten emittiert. Beide Pulse fokussierten die Forschenden dann auf frei schwebende Helium-Nanotröpfchen, und sie zeichneten das gestreute Röntgenlicht mit einem pnCCD-Detektor auf. Dieses Gerät misst die durch einfallende Photonen erzeugte Ladung, wodurch sich deren Energie an jedem Pixel abschätzen lässt. Indem das Team die in jedem Pixel und in kleinen Pixelgruppen angesammelte Ladung auswertete, konnte es viele der detektierten Photonen dem ersten oder zweiten Röntgenpuls zuordnen.
„Das ist komplizierter, als es klingt“, sagt Michael Meyer, leitender Wissenschaftler und Gruppenleiter an der Experimentierstation SQS und einer der Autor:innen der Veröffentlichungen, „denn wir haben sehr viele Photonen. Ein Pixel könnte ein Photon aus dem ersten Puls und mehrere Photonen aus dem zweiten Puls gesammelt haben. Zudem kann ein Photon auch mehrere Pixel beleuchten.“ Linos Hecht, Doktorand an der ETH Zürich und Erstautor der Veröffentlichungen, unterstreicht, dass „die Methode sehr flexibel ist, da sie nicht auf speziellen Eigenschaften der Probe beruht. Die Methode funktioniert besonders gut in den weniger stark beleuchteten Bereichen des Detektors bei großen Streuwinkeln, wo die feinsten Strukturinformationen zu finden sind.”
Diese Farbtrennung auf Pixelebene lieferte den experimentellen Beweis dafür, dass das Prinzip funktioniert. Der zweite Schritt war ehrgeiziger: Anstatt die detektierten Photonen nach Farbe zu sortieren, wollten die Forschenden aus einem gemischten Beugungsmuster zwei tatsächliche Bilder der Probe rekonstruieren. Das ist die Idee hinter der Dichographie, die in einer Begleitstudie entwickelt wurde. Die Methode nutzt iterative Phasenwiederherstellungsalgorithmen, um nach zwei getrennten Strukturen zu suchen, deren Beugungsintensitäten sich zu dem gemessenen Signal addieren. Anhand der European-XFEL-Daten rekonstruierte das Team aus einzelnen überlappenden Mustern zwei getrennte Bilder eines Helium-Nanotröpfchens, das Xenon-Partikel enthielt, mit einem zeitlichen Abstand von 50 und 750 Femtosekunden. Die aus zwei Einzelbildern zusammengesetzten Filme zeigten, dass die eingebetteten Xenon-Nanocluster im Wesentlichen unverändert aussahen: Zwar kann intensives Licht dazu führen, dass Partikel explodieren, doch hatte dieser Prozess innerhalb des beobachteten Zeitraums kaum begonnen.
Die Experimente und begleitenden Simulationen zeigten zudem, dass Herausforderungen bleiben: Dichography funktioniert nur, wenn die Daten hell genug sind und die Beiträge der beiden Farben einigermaßen ausgeglichen sind. „Ich bin mir sicher, dass die weitere Entwicklung an Einrichtungen wie European XFEL dazu führen wird, dass die Beschränkungen immer weniger ins Gewicht fallen und unsere Methode immer breitere Anwendungsmöglichkeiten findet“, sagt Colombo. „Wir begeben uns auf ein neues wissenschaftliches Abenteuer und lassen den Traum, ultraschnelle Strukturveränderungen in einzelnen Nanopartikeln zu filmen, endlich wahr werden.“
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